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https://ri.ufs.br/jspui/handle/Ir01405a/15676
Tipo de Documento: | Tese |
Título: | Aplicação de catalisadores híbridos magnéticos no processo eletro-Fenton heterogêneo para degradação de compostos orgânicos em amostras reais |
Título(s) alternativo(s): | Application of hybrid magnetic catalysts in the heterogeneous electro-Fenton process for degradation of organic compounds in real samples |
Autor(es): | Cruz, Daiane Requião de Souza |
Data do documento: | 28-Jan-2022 |
Orientador: | Romão, Luciane Pimenta Cruz |
Coorientador: | Cunha, Graziele da Costa |
Resumo: | Os processos oxidativos avançados eletroquímicos (POAE) destacam-se como tecnologias promissoras e alternativas às técnicas convencionais na degradação de numerosas substâncias poluentes descartadas . Nesta tese propõe-se a aplicação dos POAE, oxidação eletroquímica com peróxido de hidrogênio eletrogerado (OE-H2O2) e o processo eletro-Fenton (EF) heterogêneo com novos catalisadores híbridos magnéticos para tratar águas contaminadas. O sistema eletroquímico foi equipado com ânodo de diamante dopado com boro (DDB) e o cátodo com eletrodo de difusão de gás (EDG) para eletrogeração do H2O2. Os resultados obtidos são apresentados em dois capítulos. No Capítulo 1, a eficiência catalítica do híbrido de ferrita de cobalto sintetizado usando matériaorgânica natural (MON), como precursor orgânico, calcinado a 200 °C (Hb200)foi avaliada na degradação e mineralização do corante Acid Black 210 em solução sintética e em efluente de curtimento de couro. Na solução sintética, os ensaios eletroquímicos ocorreram em pH 3, densidade de corrente 28 mA cm-2, variando a massa do catalisador e a concentração do corante. As melhores condições alcançadas foram 30 mg de Hb200 e 55 mg L-1 do corante. Estas condições foram aplicadas no tratamento do efluente em pH 3 e 6 (sem ajuste) e, verificou-se a superioridade do EF-Hb200 (97,4% COT) em relação a OE-H2O2(85,5% COT). A resposta catalítica na remoção de COT foi semelhante em ambos valores de pH (95,3%-pH 3 e 97,4%-pH 6), assim, o catalisador foi reutilizado em pH 6 e ao final de três ciclos de tratamento (7 h), apresentou apenas uma queda de 10% na eficiência. A análise por cromatografia gasosa e espectrometria de massas comprovou a eficácia do EF-Hb200 pela redução drástica dos produtos de degradação antes e após o processo de mineralização do efluente. No Capítulo 2, estudou-se a remoção de MON em matrizes de águas naturais para minimizar os subprodutos formados durante a desinfecção da água com cloro. Catalisadores de ferrita de cobalto (HbCo), ferrita de manganês (HbMn), magnetita (HbFe) e ferrita de cobalto com precursores de ferro de resíduos da mineração (HbSF e HbLM) foram sintetizados via rota sol-gel modificada, caracterizados por difratometria de raio X e infravermelho, pelos quais foram confirmados as fases de ferritas requeridas. A condição ótima de mineralização da MON utilizando o HbCo foi pH 3, densidade de corrente 28 mA cm-2 e 15 mg de catalisador. Sob estas condições, o HbLM apresentou maior resposta catalítica ao final de 7 h de tratamento, e os demais híbridos apresentaram eficiências semelhantes. Por apresentar menor lixiviação dos íons metálicos, o HbCo foi empregado no processo EF para tratar diferentes matrizes de águas naturais. Os resultados evidenciaram que o EF-HbCo promoveu altas taxas de remoção da MON (82-91%) em águas de rios contendo frações da MON tanto hidrofóbicas quanto hidrofílicas. Dessa forma, os catalisadores estudados neste trabalho através do processo eletro-Fenton mostraram ser eficazes na remoção da carga orgânica de matrizes reais com alto grau de complexidade. |
Abstract: | Advanced electrochemical oxidative processes (AEOP) stand out as promising technologies and alternatives to conventional techniques in the degradation of numerous polluting substances discarded in water bodies. This thesis proposes the application of AEOP, electrochemical oxidation with electrogenerated hydrogen peroxide (OE-H2O2) and the heterogeneous electro-Fenton (EF) process with new magnetic hybrid catalysts to treat contaminated water. The electrochemical system was equipped with a boron-doped diamond anode (DDB) and the cathode with a gas diffusion electrode (GDS) for the electrogeneration of H2O2. The results obtained are presented in two chapters. In Chapter 1, the catalytic efficiency of the cobalt ferrite hybrid synthesized using natural organic matter (MON) as an organic precursor, calcined at 200 °C (Hb200) was evaluated on the degradation and mineralization of the Acid Black 210 dye in synthetic solution and in leather tanning effluent. In the synthetic solution, the electrochemical tests occurred at pH 3, current density 28 mA cm-2, varying the catalyst mass and dye concentration. The best conditions achieved were 30 mg of Hb200 and 55 mg L-1 of the dye. These conditions were applied in the effluent treatment at pH 3 and 6 (without adjustment) and the superiority of EF-Hb200 (97.4% TOC) was verified in relation to OE-H2O2 (85.5% TOC). The catalytic response in the removal of TOC was similar at both pH values (95.3%-pH 3 and 97.4%-pH 6), thus, the catalyst was reused at pH 6 and at the end of three treatment cycles ( 7 h), showed only a 10% drop in efficiency. The analysis by gas chromatography and mass spectrometry proved the effectiveness of EFHb200 by the drastic reduction of degradation products before and after the effluent mineralization process. In Chapter 2, the removal of MON in natural water matrices was studied to minimize the by-products formed during the disinfection of water with chlorine. Cobalt ferrite (HbCo), manganese ferrite (HbMn), magnetite (HbFe) and cobalt ferrite catalysts with iron precursors from mining residues (HbSF and HbLM) were synthesized via the modified sol-gel route, characterized by X-ray and infrared, by which the required ferrite phases were confirmed. The optimal mineralization condition of MON using HbCo was pH 3, current density 28 mA cm-2 and 15 mg of catalyst. Under these conditions, HbLM showed a greater catalytic response at the end of 7 h of treatment, and the other hybrids showed similar efficiencies. As it presents less leaching of metallic ions, HbCo was used in the EF process to treat different natural water matrices. The results showed that EF-HbCo promoted high MON removal rates (82-91%) in river waters containing both hydrophobic and hydrophilic MON fractions. Thus, the catalysts studied in this work through the electro-Fenton process proved to be effective in removing the organic load from real matrices with a high degree of complexity |
Palavras-chave: | Química Corantes Águas residuais Aspectos ambientais Catalisadores Oxidação Eletroquímica Acid Black 210 (Corante) Águas ambientais Catalisadores magnéticos Eletro-Fenton Matéria orgânica natural Processos oxidativos avançados eletroquímicos Acid Black 210 (Dye) Environmental waters Magnetic catalysts Natural organic matter Advanced electrochemical oxidative processes |
área CNPQ: | CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA |
Agência de fomento: | Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES |
Idioma: | por |
Sigla da Instituição: | Universidade Federal de Sergipe |
Programa de Pós-graduação: | Pós-Graduação em Química |
Citação: | CRUZ, Daiane Requião de Souza. Aplicação de catalisadores híbridos magnéticos no processo eletro-Fenton heterogêneo para degradação de compostos orgânicos em amostras reais. 2022. 124 f. Tese (Doutorado em Química) - Universidade Federal de Sergipe, São Cristóvão, 2022. |
URI: | https://ri.ufs.br/jspui/handle/Ir01405a/15676 |
Aparece nas coleções: | Doutorado em Química |
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