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Tipo de Documento: Tese
Título: Pontos quânticos de carbono dopados com nitrogênio e enxofre aplicados como sensores de radiação ionizante
Título(s) alternativo(s): Carbon quantum dots doped with nitrogen and sulfur applied as ionizing radiation sensor
Autor(es): Almeida, Wandson dos Santos de
Data do documento: 28-Fev-2024
Orientador: Sussuchi, Eliana Midori
Coorientador: Souza, Susana Oliveira de
Resumo: Os pontos quânticos de carbono (CDs) são nanomateriais com propriedades únicas, tais como fotoluminescência (FL), solubilidade em água, biocompatibilidade e baixa toxicidade. Essas características fazem dos CDs materiais promissores para diversas aplicações, incluindo a detecção de radiação ionizante. Nesta pesquisa foram sintetizados CDs dopados com nitrogênio (N-CDs) e CDs dopados com nitrogênio e enxofre (N,S-CDs) por via de síntese hidrotérmica, caracterizados e aplicados como sensores fluorimétricos para quantificar radiação de raios X e raios gama (γ). Os N-CDs e N,S-CDs apresentaram morfologias esféricas com diâmetro de 3,1 nm e 3,0 nm, respectivamente. Além disso, exibiram FL independente da excitação, com emissão azul para os N-CDs e vermelha para os N,S-CDs. Ambos os CDs demonstraram afinidade química a íons de Fe3+ com diminuição da FL. Os N,SCDs exibiram rendimento quântico de 5%, enquanto os N-CDs apresentou rendimento quântico de 95,0%. Em presença da solução Fricke, os N-CDs mostraram-se sensíveis à radiação. Sob condições otimizadas e irradiados com raios gama, apresentaram sensibilidade de -40,0 ± 7,6 Gy-1 para doses inferiores a 2,5 Gy e de -12,7 ± 0,7 Gy-1 para doses entre 5,0 e 30,0 Gy, com dose-resposta linear para ambos os intervalos. No intervalo de 0,0 a 100,0 Gy irradiado com raios X, observou-se três regiões lineares com diferentes sensibilidades. Entre 0,0 e 3,0 Gy, o R² e o coeficiente de sensibilidade foram 0,994 e -40,7 ± 1,7 Gy1 , respectivamente. Entre 5,0 e 30,0 Gy, o coeficiente de sensibilidade foi de - 26,5 ± 0,8 Gy-1 , e para 30,0 e 100,0 Gy, uma sensibilidade de -15,9 ± 0,5 Gy-1 , sem observar saturação de dose nesta faixa. A dose mínima calculada foi de 0,23 Gy, apresentando excelente limite de detecção e elevada estabilidade para longos períodos de armazenamento. As suspensões de N,S-CDs com íons Fe2+ também se mostraram sensíveis à radiação ionizante. A intensidade FL aumentou com o incremento da dose de radiação. A sensibilidade dos N,S-CDs foi de 0,37 ± 0,02 Gy-1 para doses entre 2,5 e 24,0 Gy. A adição de íons Fe3+ ou H2O2 na suspensão Fe2+ -N,S-CDs provocou a redução da fluorescência, processo inverso à irradiação com raios gama.
Abstract: Carbon quantum dots (CDs) are nanomaterials with unique properties such as photoluminescence (PL), water solubility, biocompatibility, and low toxicity. These characteristics make CDs promising materials for various applications, including ionizing radiation detection. In this research, nitrogen-doped CDs (N-CDs) and nitrogen- and sulfur-doped CDs (N,S-CDs) were synthesized via hydrothermal synthesis, characterized, and applied as fluorimetric sensors to measure X-ray and gamma-ray (γ) radiation. N-CDs and N,S-CDs exhibited spherical morphologies with diameters of 3.1 nm and 3.0 nm, respectively. Additionally, they showed PL independent of excitation wavelength, with blue emission for NCDs and red emission for N,S-CDs. Both CDs demonstrated sensitivity to Fe3+ ions with PL quenching. N,S-CDs exhibited a quantum efficiency of 5%, while NCDs showed a quantum efficiency of 95.0%. When mixed with the Fricke solution, N-CDs proved to be radiation-sensitive. Under optimized conditions and gammaray irradiation, they displayed sensitivities of -40,0 ± 7,6 Gy-1 for doses below 2.5 Gy and 12.7 ± 0.7 Gy-1 for doses between 5.0 and 30.0 Gy, with a linear doseresponse for both intervals. For the X-ray irradiation range of 0.0 to 100.0 Gy, three linear regions with different sensitivities were observed. Between 0.0 and 3.0 Gy, the R2 and sensitivity coefficient were 0.994 and -40.7 ± 1.7 Gy-1 , respectively. Between 5.0 and 30.0 Gy, the sensitivity coefficient was -26.5 ± 0.8 Gy-1 , and for 30.0 and 100.0 Gy, a sensitivity of -15.9 ± 0.5 Gy-1 was noted, without observing dose saturation in this range. The calculated minimum dose was 0.23 Gy, exhibiting an excellent detection limit and stability over extended storage periods. Suspensions of N,S-CQDs with Fe2+ ions also proved sensitive to ionizing radiation. FL intensity increased with escalating radiation doses. The sensitivity of N,S-CDs was 0.37 ± 0.02 Gy-1 for doses between 2.5 and 24.0 Gy. The addition of Fe3+ ions or H2O2 to the Fe2+ -N,S-CD suspension led to fluorescence reduction, the inverse process of gamma-ray irradiation.
Palavras-chave: Sensor fluorimétrico
Raios gama
Raios x
Dosímetro fricke
Dosimetria fotoluminescente
Fluorimetric sensor
Gamma rays
X-rays
Fricke dosimeter
Photoluminescent dosimetry
área CNPQ: CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA
Agência de fomento: Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES
Idioma: por
Sigla da Instituição: Universidade Federal de Sergipe (UFS)
Programa de Pós-graduação: Pós-Graduação em Química
Citação: ALMEIDA, Wandson dos Santos de. Pontos quânticos de carbono dopados com nitrogênio e enxofre aplicados como sensores de radiação ionizante. 2024. 138 f. Tese (Doutorado em Química) — Universidade Federal de Sergipe, São Cristóvão, 2024.
URI: https://ri.ufs.br/jspui/handle/riufs/21644
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